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Il Collegio di Santa Croce, nel Castello di Cagliari, venne fondato dalla Compagnia di Gesù nel 1563, su un luogo già da tempo al centro delle attività culturali della città: nel 1550 la veduta di Cagliari di Sigismondo Arquer pubblicata nella Cosmographia Universalis del Münster testimonia l’esistenza di una “pubblica scuola di grammatica”.
Oggi è la sede della scuola di Architettura dell’Università.
La chiesa di Santa Croce fu costruita sull’antica Sinagoga che era al centro dell’esteso quartiere degli ebrei abitato dal medioevo fino al 1492, di fronte alla Fontana pubblica di Santa Croce. In adiacenza al complesso la chiesa di Santa Maria del Monte, del XVI secolo, che era sede della più antica confraternita della città, istituita nel 1530.
Con importanti finanziamenti da parte del Consiglio Civico e grazie alle concessioni di numerose case e della chiesa da parte dell’arcivescovo, la Compagnia di Gesù fu chiamata nel 1563 ad insediarsi in questa parte del Castello. Venne programmata una complessiva ristrutturazione monumentale ed urbanistica dell’intera area, tesa a riformare radicalmente l’assetto della vecchia giuderia con il tracciamento di alcune nuove strade disposte a croce, secondo uno schema adoperato in seguito per la ristrutturazione di altre ex giuderie poi dedicate alla Santa Croce, come quella di Alghero.
Il programma si attua nel tempo con la realizzazione dal 1568 del Collegio dei Gesuiti, del primo chiostro del convento, di una biblioteca, di una serie di case d’abitazione e di aule per l’insegnamento della grammatica e delle lettere.
Ad un primo progetto di Gian Domenico Verdina del 1568 seguono altri interventi fino alla realizzazione della nuova facciata.
La nuova facciata della chiesa è del 1661, realizzata a seguito di un cospicuo lascito di Anna Brondo, ricordato da una lapide sopra il portone. Dal 1769, in quello che in origine era il refettorio, fu ospitata la Stamperia Reale, diretta da Bonaventura Porro. Dopo la sua chiusura, disposta nel 1848, vi fu collocata la Tipografia Antonio Timon, una attivissima stamperia che disponeva di una fonderia di caratteri da stampa.
Dal 1725 e fino al 1773 (anno di soppressione della Compagnia di Gesù), si realizza su progetto di Antonio Felice de Vincenti il nuovo chiostro superiore, abbellito da un atrio a colonne, aule e altri ambienti su tre ordini. In questi locali sarà poi ospitata la Reale Udienza e quindi la Corte d’Appello. La centralità del luogo è testimoniata dalla presenza nel tempo di altre funzioni, quale l’Archivio Regio, il Censorato Generale e la Congregazione della Carità. Nell’Ottocento vi erano collocate la Cassa di Risparmio e il Monte di Pietà, istituito con fondi Reali nel 1782 e deputato all’erogazione di piccoli prestiti senza interessi.
L’odierna Aula Magna di Architettura, già sede dei Dibattimenti della Corte d’Appello, fu dotata di una galleria lignea dalla quale si accedeva agli scaffali della importante biblioteca, in particolare ai cinquemila volumi donati nel 1613 dal giudice Monserrato Rossellò ai Gesuiti e oggi parte della Biblioteca Universitaria.
Nel 1809 alla chiesa di Santa Croce fu assegnato il titolo di Basilica Magistrale; insieme ad alcuni ambienti annessi fu affidata all’Ordine dei Santi Maurizio e Lazzaro.
Dal 1941 il complesso dell’ex Collegio gesuitico di Santa Croce fu acquistato dell’Università di Cagliari.